Relationship between weathering, elemental sulfur formation and sulphide self-heating

Park, Kowoon; Park, Kowoon

Thesis

Relationship between weathering, elemental sulfur formation and sulphide self-heating

Public Deposited

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Creator

Park, Kowoon

Contributors

James A Finch (Internal/Supervisor)

Abstract

French

Certains sulfures ont une propension à l’auto-échauffement faisant en sorte que dans certaines conditions cela peut mener à des environnements dangereux, allant de l’émission de gaz nocifs (SO2) à l’ignition de sulfure. Les résultats de l’auto-échauffement provenant de l’oxydation semblent passer par trois étapes distinctes: l’étape A (moins de 100⁰C) associée à la production de soufre élémentaire, le stade B (plus de 100⁰C) qui implique l’oxydation du soufre, et le stade C (plus de 350⁰C), l’oxydation directe du sulfure (ignition) qui est indépendante des antécédents de l’oxydation de l’échantillon.Le soufre élémentaire est l’un des produits d’oxydation connus pour former au stade A ce qui alimente l’auto-échauffement au stade B. Dans la première partie de cette thèse, la relation entre la formation de soufre élémentaire au stade A, et l’auto-échauffement au stade B a été étudiée grâce à l’utilisation de l’appareil d’auto-échauffement. Deux échantillons spécifiques au site ont été testés dans différentes conditions de stade A, et ont ensuite été testés à l’étape B. On a généralement observé que l’augmentation de la température et de la durée de l’étape A ont augmenté la formation de soufre élémentaire ce qui est corrélé par une augmentation de l’auto-chauffage dans l’étape B . Des exceptions ont été observées avec les échantillons testés à des températures du stade A (55~70°C); le débit d’air (100 ml/min) paraissait insuffisant pour que les échantillons s’oxydent complètement.Les échantillons ont montré une réactivation lorsqu'ils ont été testés à plusieurs reprises et ont continué à s’échauffer jusqu’à ce que tout le carburant ait été épuisé. La deuxième partie de la thèse a ensuite examiné la chaleur totale qu’un échantillon peut générer, ainsi que le soufre élémentaire cumulatif produit. Des produits de réaction de l’auto-échauffement ont été identifiés à la fin des tests répétés par une combinaison de techniques analytiques. Les résultats ont montré que le soufre élémentaire formé à partir de chaque cycle est bien corrélé par l’auto-échauffement dans l’étape B; toutefois, le soufre cumulatif n’est pas directement proportionnel à la chaleur totale produite par l’échantillon. La pyrrhotine a été identifiée comme la source ultime des réactions, générant de la goethite et des sulfates de fer comme produits finaux de la réaction.

English

Some sulphides have a propensity to self-heat that under certain conditions can lead to hazardous environments, from noxious gas emission (SO2) to sulfide ignition. Self-heating results from oxidation that appears to proceed through three distinct stages: stage A (below 100⁰C) associated with production of elemental sulfur, stage B (above 100⁰C) which involves oxidation of the sulfur, and stage C (above 350⁰C), the direct oxidation of the sulfide (ignition) which is independent of the oxidation history of the sample. Elemental sulfur is one of the oxidation products known to form in stage A that fuels the self-heating in stage B. In the first part of this thesis, the relationship between elemental sulfur formation in stage A, and the self-heating in stage B was investigated through the use of the self-heating apparatus. Two site-specific samples were tested under different stage A conditions, and then tested at stage B. It was generally observed that increasing the temperature and the duration of stage A increased the formation of elemental sulfur which correlated with increased self-heating in stage B. Exceptions were observed with the samples tested at high stage A temperatures (55~70°C); the set air flow rate (100mL/min) seemed insufficient for the samples to fully oxidize. Samples showed re-activation when repeatedly tested and continued to heat until all fuel was exhausted. The second part of the thesis then investigated the total heat that a sample can generate, along with the cumulative elemental sulfur produced. Reaction products of self-heating were identified at the completion of the repeated tests by a combination of analytical techniques. Results showed that the elemental sulfur formed from each cycle correlated well with the self-heating in stage B; however, the cumulative sulfur was not directly proportional to the total heat produced by the sample. Pyrrhotite was identified as the ultimate source of the reactions, generating goethite and iron sulphates as final reaction products.

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